Методы нелинейно-оптической спектроскопии на основе четырехволнового смешения отличаются высокой химической и спектральной селективностью, локальностью и  быстродействием. Когерентный характер генерации нелинейного сигнала определяет его узкую направленность, определяемую условиями фазового согласования для взаимодействующих волн оптической накачки.  Эти свойства дают возможность использования нелинейно-оптических методик в задачах дистанционного контроля состояния и состава различных объектов.

В нашей группе начиная с конца 70-х годов XX века велись работы по применению спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния (КАРС-спектроскопии) для дистанционного зондирования процессов в возбужденных газовых средах (плазме, активных средах газовых лазеров и др.). Бесконтактная дистанционная КАРС-спектроскопия позволяет не соприкасаться с исследуемым объектом и не вносить механическое возмущение различными датчиками, применение которых порой невозможно в средах с высокой температурой. Большую роль в этом случае играет когерентность нелинейно-оптического сигнала, позволяющего детектировать его в определенном направлении и, соответственно, использовать спектральную и пространственную фильтрацию, что, в конечном счете,  повышает чувствительность и селективность методики. Для большинства подобных исследований достаточно ограниченного лабораторного пространства. С другой стороны, расширение масштабов применения нелинейно-оптических методик за пределы лабораторий на масштабы сотен метров и даже километров имеет обнадеживащие перспективы. В нашей группе исследованы новые физических подходы к проблеме дистанционного  зондирования малых концентраций примесей в атмосфере на удаленных поверхностях путем регистрации встречных когерентных оптических сигналов с использованием явления лазерной генерации в атмосфере.

Как отмечалось выше, когерентность лазерных пучков, используемых для зондирования, может радикально помочь повысить эффективность сбора оптического сигнала. Преимущество заключается в том, что чувствительность детектирования сильно ограничена из-за возможности сбора только малой части рассеянного в направлении детектора света, тогда как в случае пространственно когерентных источников полезный сигнал может быть направлен непосредственно на регистрирующий прибор. Для удаленного зондирования может быть использовано несколько нелинейно-оптических процессов, например, двухфотонное поглощение, т. е. одновременное поглощение двух фотонов из встречных пучков. Однако, этот метод не обладает высокой химической селективностью, поскольку электронные переходы достаточно широки и неинформативны в смысле высокоточной спектроскопии. Когерентное комбинационное (рамановское) рассеяние на молекулярных колебаниях обеспечивает высокую селективность их регистрации, что по существу и означает детектирование молекулярных резонансов («отпечатков пальцев»), характерных для определенных веществ.

Фундаментальные физические принципы методик спектроскопии на основе когерентного комбинационного (рамановского) рассеяния требуют наличия источников лазерного излучения накачки на двух различных длинах волн. Облучение бигармоническим полем возбуждает молекулярные колебания, когда разность частот излучения накачки (ω_p) и стоксовой волны (ω_s) совпадает с резонансной частотой комбинационно активной колебательной моды молекулы ω_p – ω_s = Ω. Когерентное антистоксово рассеяние света (КАРС), является методом, обеспечивающим детектирование этих колебания излучением на оптической частоте ω_as = ω_pr + (ω_p — ω_s), которое возникает при рассеянии на наведенной когерентности зондирующего лазерного импульса с частотой ω_pr. Другой хорошо развитой методикой когерентного химически селективного зондирования молекулярных колебаний является техника вынужденного комбинационного (ВКР) усиления стоксовой волны или ВКР ослабления волны накачки в процессе вынужденного комбинационного рассеяния света. При решении задач дистанционного зондирования объектов методики на основе ВКР обладают важными преимуществами над спектроскопией КАРС: (1) процесс ВКР усиления протекает всегда сфазированно, позволяя реализовать геометрию встречных пучков, что из-за большого фазового рассогласования взаимодействующих волн невозможно осуществить в КАРС-спектроскопии; (2) спектроскопия ВКР усиления свободна от нерезонансного вклада, генерируемого электронами внутренних оболочек атомов, в полезный сигнал; (3) сигнал ВКР усиления зависит от концентрации молекул исследуемого вещества линейно, что позволят детектировать сильно разбавленные вещества. Основная экспериментальная сложность реализации ВКР спектроскопии связана с выделением слабого сигнала усиления/ослабления на фоне мощного пробного излучения.

Наиболее успешные и широко применяемые в настоящее время методики оптического дистанционного зондирования основаны на использовании явления некогерентного рассеяния (рэлеевское рассеяние, рассеяние Ми, комбинационное рассеяние) и испускания некогерентного оптического излучения. Интенсивность некогерентного оптического сигнала быстро падает с расстоянием, накладывая существенные ограничения на чувствительность оптических методик дистанционного оптического зондирования. Радикальным способом решения этих проблем является использование для дистанционного зондирования когерентных оптических сигналов. Ключевая трудность реализации этой идеи заключается в фундаментальных ограничениях на генерацию когерентных оптических сигналов в обратном направлении, что является необходимым условием для осуществления дистанционного зондирования и регистрации сигнала удаленным детектором, расположенным рядом с источником оптического излучения. Для широкого класса когерентных оптических процессов, представляющих интерес для решения задач оптического дистанционного зондирования, таких как четырехволновое взаимодействие, когерентное антистоксово рассеяние света и др., это
ограничение проявляется в виде запрета на генерацию сигнала в направлении, противоположном направлению распространения полей накачки, вследствие закона сохранения импульса в оптических взаимодействиях.

Для решения проблемы генерации когерентного сигнала в обратном направлении предложен ряд перспективных схем, основанных на сочетании лазерного и радарного излучения, а также на использовании процессов сверхизлучения в атмосфере. Прорыв в практическом решении этой проблемы был достигнут лишь в 2011 году благодаря открытию явления лазерной генерации на атомах кислорода в атмосфере. Кислородный атмосферный лазер позволяет получить мощный обратный оптический сигнал, который может быть использован для решения задач дистанционного зондирования. Ключевой нерешенной фундаментальной проблемой на настоящий момент является реализация эффекта лазерной генерации в условиях дистанционного зондирования. В условиях экспериментов по лазерной генерации на атомах кислорода в атмоcфере лазерная генерация может инициироваться лишь на расстоянии нескольких метров. Радикальное решение проблемы дистанционного инициирования лазерной генерации в атмосфере и управления этим процессом, как показали исследования наши исследования выполненные в рамках сотрудничества с Венским технологическим университетом, связано с использованием режима филаментации сверхкоротких лазерных импульсов для доставки излучения накачки на большие расстояния.

Нами было выполнено детальное исследование перспективной схемы дистанционного детектирования веществ в атмосфере на базе комбинирования методики ВКР усиления во встречных пучках и методики удаленного формирования источника когерентного излучения в атмосферном воздухе. Выполненные исследования открывают перспективы развития новых принципов и методов когерентного дистанционного зондирования, включая решение задач дистанционного обнаружения малых концентраций вредных газовых примесей и веществ в атмосфере и на удаленных поверхностях. Развитие методики вынужденного комбинационного (рамановского) рассеяния света (ВКР) в геометрии встречных пучков способно значительно повысить чувствительность и эффективность зондирования атмосферы. Нами определены условия, требуемые для реализации установки дистанционного зондирования на основе методики ВКР во встречных пучках и лазерного источника, формируемого в атмосфере.

Лазерная генерация в атмосфере возникает в результате совместного действия большого числа физических и химических факторов и существует в ограниченной области параметров, характеризующих приводящие к лазерной генерации физические явления и химические реакции. Нами были исследованы временные особенности импульсов лазерного излучения, формируемого атомами кислорода в воздухе, а также проанализирована роль атомной когерентности. Исследованы процессы дистанционного формирования источника света в воздухе, генерирующего свет как по направлению распространения импульса накачки, так и против него, а также обладающий всеми свойствами лазерного излучения. Преимущественное содержание азота в атмосфере Земли предлагает наиболее привлекательный путь достижения лазерной генерации путём его удалённого возбуждения, что, как уже отмечалось, могло бы проложить дорогу многим потенциальным приложениям. В частности, реализация узкополосного источника когерентного направленного излучения было бы идеальным решением для высокоселективной и высокочувствительной спектроскопии атмосферы.

Нашей группой был продемонстрирован прототип схемы для химически селективного детектирования веществ в воздухе в схеме вынужденного комбинационного рассеяния во встречных пучках. Лазерная спектроскопическая система совмещает технику генерации перестраиваемых широкополосных импульсов с методиками нелинейной спектральной компрессии. Также мы выполнили оценку характеристик лазерной системы, необходимой для осуществления зондирования вне лабораторных условий с использованием лазерно-индуцированного когерентного генератора света в атмосфере.