Генерация второй оптической гармоники была первым нелинейно-оптическим эффектом, экспериментально зарегистрированным в 1962 году практически сразу после начала «лазерной эры». С тех пор генерация оптических гармоник (ГОГ) является наиболее часто используемым нелинейно-оптических явлением в различных областях, связанных с применением лазеров. В частности, на основе ГОГ развиваются подходы к генерации когерентного излучения в коротковолновой области спектра, получения предельно коротких импульсов и методики нелинейной спектроскопии различных объектов и явлений. В нашей группе развивались методики на основе генерации второй оптической гармоники для исследования состояния твердых тел, фазовых переходов, плазмы, поверхностей и интерфейсов. В отличии от методик когерентного комбинационного рассеяния, где требуется как минимум два лазерных источника для настройки в комбинационный резонанс, в методиках на основе ГОГ достаточно одного лазерного источника, при этой сохраняются преимущества, связанные с высокой локализацией, быстродействием и когерентностью процессов. Эти особенности привели к активному использованию данных методик для исследования и визуализации различных процессов биологических тканей и объектов c использованием различных источников фемтосекундных импульсов.

В нашей группе методики на основе генерации оптических гармоник использовались для построения карт распределения плотностей частиц в лазерной плазмы и детектирования интерфейсов полупроводниковых объектов. В настоящее время эта техника хорошо применяется для регистрации биологических объектов (клеток и тканей), в частности в задачах биофотоники.

Помимо генерации гармоник низких порядков, развиваются методики спектроскопии на базе явления генерации гармоник высоких порядков. Они позволяет извлекать информацию о сверхбыстрой динамике электронной подсистемы валентных и внутренних оболочек атомов и молекулярных орбиталей под действием внешнего воздействия, а также исследовать многоэлектронные явления. Эта задача напрямую связана с повышением скорости работы электронных полупроводниковых устройств (транзисторов или логических элементов), управляемых генерацией предельно коротких импульсов тока. Большинство оптических характеристик твердого тела определяется формой дисперсии энергии носителей заряда в энергетических зонах. Методика генерации оптических гармоник от сверхкоротких лазерных импульсов среднего инфракрасного диапазона, основанная на анализе их свойств с дисперсией и временными характеристиками зарядов, помогает идентифицировать особые направления в зоне Бриллюэна полупроводников, которые обеспечивают наиболее оптимальные условия для сверхбыстрой (на петагегрцовой временной шкале) генерации носителей заряда и реализации оптоэлектронных устройств на этой основе. Регистрация и характеризация гармоник высокого порядка (спектра, поляризации и спектральной фазы) позволяет исследовать динамику носителей заряда в твердых телах с субфемтосекундным временным разрешением.

В качестве первого объекта наших исследований был использован селенид цинка. Фемтосекундные инфракрасные импульсы накачки фокусировались на образец, в котором вызывали генерацию оптических гармоник в основном за счет внутризонной динамики электронов и дырок в валентной зоне и зоне проводимости селенида цинка. Высокая эффективность нелинейно-оптического преобразования наблюдалась вплоть до 9-й гармоники, что соответствует энергии генерируемого фотона, превышающей ширину запрещенной зоны селенида цинка. В проведенных экспериментах были зарегистрированы два режима накачки: при невысокой интенсивности наблюдалась степенная зависимость интенсивности генерируемых гармоник (приближение теории возмущений); при более высоких интенсивностях наблюдается отклонение от теории возмущений, и этот режим представляется наиболее интересным собственно для спектроскопии твердых тел для дальнейших приложений. В эксперименте было реализовано управление и контроль как ориентации возбуждающего поля относительно кристаллографических осей селенида цинка, так и поляризации генерируемых гармоник.